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        石墨電極的鋰化與膨脹過程
        作者:admin    發布日期:2018/10/8     關注次數:     二維碼分享
        烏蘭察布石墨電極鋰離子電池鼓脹是一個常見的問題,特別是大的鋁殼和軟包電池,鋰電池鼓脹的原因分為兩類,一是電池極片的厚度變化導致的鼓脹;二是由于電解液氧化分解產氣導致的鼓脹。電池鼓脹,一方面電池厚度和應力的改變可能引起電池性能的變化,對電池的壽命和可靠性造成不利的影響。另一方面也制約了電池的成組設計。

        電池內部產氣是導致電池鼓脹的一個重要原因,無論是電池在常溫循環、高溫循環、高溫擱置時,其均會產生不同程度的鼓脹產氣。據目前研究結果顯示,引起電芯脹氣的本質是電解液發生分解所致。電解液分解有兩種情況,一個是電解液有雜質,比如水分和金屬雜質使電解液分解產氣,另一個是電解液的電化學窗口太低,造成了充電過程中的分解,電解液中的EC、DEC等溶劑在得到電子后,均會產生自由基,自由基反應的直接后果就是產生低沸點的烴類、酯類、醚類和CO2等。

        電池極片的厚度變化又存在以下幾種情況:
        (1)極片輥壓后,擱置時厚度的反彈,壓實密度越大反彈越大;在相同的應力下,粘接劑彈性模量越大,極片擱置反彈越小,干燥也會導致極片反彈。
        (2)極片吸收電解液溶脹,極片厚度增加。
        (3)充放電過程中,鋰嵌入導致晶格參數變化引起的電極膨脹。
        本文主要介紹鋰離子電池石墨負極鋰化以及極片膨脹過程。

        石墨紐扣半電池鋰化以及極片膨脹過程如圖1所示,第一次放電鋰化時,隨著鋰離子嵌入石墨層間,電極電勢逐漸降低,而極片厚度膨脹率逐漸增加。整個過程可以分為a~e多個階段,隨著石墨層間嵌入的鋰含量增加(x逐漸增加),LixC6 存在幾種不同的相,表1列出了這幾種相的特征,x表示化合物LixC6中鋰的摩爾含量,d是晶格參數石墨層間距,隨著鋰嵌入量增加,石墨從2H相依次轉變,SOC50%時,轉變為LiC12,完全鋰化后變為LiC6,理論容量為372 mAh/g。這個轉變過程中,層間距d逐步增加,從而導致極片厚度增加。


        山西石墨電極


        圖所示中,各個階段鋰化和膨脹過程如下:
        (1)f+e區間:石墨首次鋰化時,在800 mV-200 mV電壓區間,主要是SEI膜形成過程、極片中的顆粒重排過程,以及2 H  => 1 L的過程,總體極片膨脹率大概1.5%。
        (2)d+c區間:在200 mV-100 mV 電壓區間,主要發生1 L=>4 L=>3 L 轉變過程,極片膨脹率大概也是1.5%。
        (3)b區間: 在100 mV電壓平臺,主要發生 3 L =>2過程,在這個過程中,極片幾乎不發生膨脹。
        (4)a區間:在70 mV電壓平臺,主要發生 2 =>1過程,在這個過程中,極片膨脹率大概為1.2%。

        隨后的脫鋰過程,除了SEI膜形成外,各個階段幾乎是不可逆的。脫鋰電壓變化過程依次經歷a、b、c、d、e過程,對應的極片個膨脹過程依次為A、B、C、D、E。從圖中可見,在B區間,極片幾乎不發生膨脹,膨脹曲線斜率幾乎為0,這個階段主要發生3 L => 2過程。我們從轉變過程的層間距變化可以解釋這個現象。膨脹曲線的斜率D可以由下式推導,根據個階段的層間距變化以及鋰含量變化計算,根據下面計算結果可見,3 L => 2轉變斜率遠小于其他過程,因此,膨脹幾乎不發生。


        烏蘭察布石墨電極


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